哈尔滨工业大学最新Science

2023-10-16

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现有的聚酰胺（PA）膜合成方案以控制扩散主导的液相反应为基础，这些液相反反应会产生低于标准的空间结构和电离行为。

2023年10月13日，哈尔滨工业大学邵路团队在Science 在线发表题为“Ice-confined synthesis of highly ionized 3D-quasilayered polyamide nanofiltration membranes”的研究论文。

该研究报告了一种冰限制界面聚合（IC-IP）策略，能够有效控制界面反应的动力学和含有单体的六方多型（Ih）冰相的热力学操纵，从而合理合成用于纳滤的三维准层状 PA 膜。实验和分子模拟证实了潜在的膜形成机制。该冰限制PA纳滤膜具有高密度电离结构和卓越的传输通道，实现了卓越的透水和出色的离子选择性。

基于膜的分离技术具有高能效、低碳排放和高设计灵活性的特点，现已发展成为缓解全球水资源短缺、环境修复和资源回收的有效且可持续的方法。纳滤（NF）已成为一种经济高效的膜分离工艺，可有效去除小分子和多价离子，并在废水处理，水软化和净化过程中显示出巨大的前景。

通过界面聚合（IP）制备的聚酰胺（PA）膜是基准NF膜。PA膜的纳米结构和电离行为已被证明在决定膜分离性能（即渗透性和选择性）方面起着至关重要的作用。由于有机胺和酰氯之间的缩聚反应速率比IP期间胺在有机相溶液中的扩散速率快几个数量级，因此传统的扩散优势IP很难实现理想的PA NF膜结构。研究人员试图控制有机相和浸泡的间苯二胺（MPD）底物的温度，以调节IP期间二胺的传输速率；然而，目前扩散主导的单体分布缺乏空间调控，导致膜交联或生长抑制不足。已经提出了其他分子工程方法，这些方法可以定制单体的化学结构，将带电荷的纳米材料掺入膜表面和内部，并使用具有可电离基团的反应性单体来获得高低价/高价离子选择性。

该研究开发了一种IC-IP方法来设计PA NF膜的空间结构和电离行为。IC-IP过程中冰融化的反应动力学和热力学的协同控制导致了高度电离的3D准分层结构的形成，该结构结合了高透水性和无与伦比的共离子筛分能力。在该策略的帮助下，一种通用的“冰限制”合成方法可以丰富当前用于合成膜和各种先进材料的化学工具箱。

原文链接：

https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.adi9531