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一、研究背景

共存的带相反电荷粒子的量子液体是生成具有独特量子统计和相互作用的准粒子、并实现多体物相的理想平台。强库仑耦合的过渡金属二硫化物（TMD）双层结构允许独立调控两层中的电子和空穴密度，从而能够研究热平衡下的强关联激子。

二、关键问题

目前的研究主要存在以下问题：

1、现有三重离子观测的局限性

迄今为止，三重离子（由两个电子和一个空穴或两个空穴和一个电子组成的束缚态）仅在掺杂半导体中作为光激发态被观察到。在双层系统中，如何通过电学调控，在热平衡状态下，稳定地产生和研究三重离子，仍是一个悬而未决的关键问题。

2、量子多体现象的探索需要开发三重离子

尽管强耦合TMD双层系统已成功实现了激子的平衡态研究，但要实现更复杂的玻色-费米混合物和新的多体物相（例如非传统三重离子金属、费米极化子和三重离子Wigner晶体），必须将研究扩展到更复杂的复合粒子——三重离子。

三、新思路

有鉴于此，康奈尔大学单杰教授、麦健辉教授等人报道了库仑耦合二硒化钼( MoSe₂ )和二硒化钨( WSe₂ )单层中平衡三子液体的出现。通过电调谐WSe₂中的空穴密度为MoSe₂中电子密度的两倍，在低于费米温度两个数量级的温度下产生了结合能在毫电子伏特能量尺度的平衡层间三子。作者观察到了电子-空穴等离子体的密度调谐相变，组分空穴的自旋-单态关联，以及Zeeman场诱导的trions解离。我们的结果为探索固体中复合粒子的相关相铺平了道路。

技术方案：

1、提供了三重离子的形成证据

在MoSe₂和WSe₂单层双栅极器件中，发现p=2n时出现类似激子绝缘体的高电阻态，为正三重离子形成提供证据，且存在密度调控的连续相变。

2、研究了三重离子的自旋构型

磁光测量表明，p=2n区域附近正三重离子中两个空穴具有自旋单态关联，该关联在低温下显著，结合能约1 meV。

3、探究了塞曼场诱导的三重离子解离 

在塞曼场克服自旋单态关联后，三重离子液体在低温下发生磁场诱导的绝缘体 - 金属转变，临界场约5 T，且随三重离子密度增加而降低。

技术优势：

1、首次在平衡态下观测到三重离子液体

在强库仑耦合的MoSe₂/WSe₂双层体系中，通过电学调控实现了p=2n的精确配比，首次在热平衡状态下生成了层间三重离子液体，其稳定温度远低于费米温度。这克服了以往三重离子仅作为瞬态光激发态存在的局限性。

2、系统揭示了三重离子的量子特性和相变机制

作者利用输运、电容和磁光测量，不仅确定了三重离子的meV级结合能和电荷可压缩性，还揭示了其具有空穴自旋单态关联这一关键量子特性。同时，演示了该液体可以通过载流子密度调控和外加塞曼磁场调控实现到电子-空穴等离子体的量子相变。

技术细节

平衡态三重离子液体

通过双栅极器件结构对MoSe₂（Mo）和WSe₂（W）单层进行渗透电容（C_P）和四端电阻（R）测量，确定了静电相图中的四个区域（pn, pi, ii, in）。在pn区域中，沿着p=2n的密度线（空穴密度是电子密度的两倍），观察到一个独特的相，其电阻R表现出与激子绝缘体（n=p）相似的高电阻特征。在极低温度（20 mK）下，沿着p=2n线，电阻随温度降低而增加，显示出绝缘体行为。这种绝缘态仅在p=2n附近出现，表明W层中的所有空穴都与Mo层中的电子以2:1的比例束缚，为正三重离子的形成提供了强有力的证据。通过热激活拟合估算出的电荷能隙（衡量三重离子结合能）在0到3 meV范围，该能隙随三重离子密度增加而单调减小。在临界三重离子密度约3.75×10¹¹ cm⁻²处，能隙连续消失，系统从绝缘态转变为金属性，这暗示了密度调控下的三重离子液体到电子-空穴等离子体的连续相变。

图  库仑耦合电子空穴双层

图  简并三离子液体

三重离子中的自旋单态关联

为了研究三重离子的自旋构型，作者进行了磁光测量，即测量W层的磁圆二色性（MCD）。MCD与掺杂载流子的自旋极化成正比。在小磁场（B=0.2 T）和低温（1.6 K）下，在p=2n区域附近观察到W层磁化率（与MCD成比例）被显著抑制。这种强烈的抑制表明正三重离子中的两个空穴具有自旋单态关联，这抵抗了自旋-谷的对齐。这种关联性与单层TMD中基态三重离子是自旋单态（两个空穴占据不同的谷-自旋态）的早期光学研究结果一致。该效应在低于约10 K的温度下才显著，这与估算的三重离子结合能（约1 meV）尺度一致。当外部塞曼能量（约3到4 T）与三重离子结合能相当时，这种自旋单态关联可以被克服，MCD信号快速饱和。

图  trions中的自旋-单态关联

塞曼场诱导的三重离子解离

研究了当塞曼场克服自旋单态关联后，进一步探究了三重离子液体的变化。在固定电荷密度下，沿p=2n线测量了四端电阻R随磁场B的变化。在低温（20 mK）下，观察到一个磁场诱导的绝缘体-金属转变。系统在低于临界场时表现为绝缘体，高于临界场时转变为金属性，临界场（约5 T）与磁饱和场吻合。这一转变表明，一旦塞曼场克服了自旋单态关联，并将所有空穴极化到W层的单一谷（自旋）中，三重离子液体就会解离成电子-空穴等离子体。对于较高三重离子密度的系统，临界磁场更低，这与三重离子结合能随密度增加而减小（因此需要较小的塞曼场来解离）的预期一致。解离产生的等离子体表现出朗道扇形图，证明了电离空穴的出现。

图  塞曼场诱导三电子解离

五、展望

总之，作者在p = 2n的MoSe₂/WSe₂ e-h库仑耦合双层膜中，观察到可压缩的trion液体，其结合能为毫伏级。磁光研究显示正trion中两个空穴呈自旋单重态关联。研究还发现从trion液体到e-h双层膜的密度和磁场调谐量子相变，为研究trion的量子振荡、霍尔效应及量子多体态如维格纳晶体和库珀对等提供了新方向。

参考文献：

PHUONG X. NGUYEN, et al.An equilibrium trion liquid in atomic double layers. Science, 2025, 390(6770): 304-307.

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