湖南大学Nature Chemistry：蜡烛火焰，合成高熵金属/单原子！

全文速览

湖南大学化学化工学院潘帅军教授团队联合墨尔本大学Frank Caruso院士通过简单的蜡烛火焰合成法，在常压条件下成功制备出组分可调的高熵金属材料，湖南大学博士刘震为该文章的第一作者。

通过燃烧碳氢燃料制备高熵金属纳米材料（HMNs），从而构建出具有可调结构和尺寸的HMNs库。该方法具有成分灵活性，且实验装置操作简便，使得能够精确设计出高性能且活性增强的电催化剂，展现了其在多个领域广泛应用的潜力。

背景介绍

高熵含金属纳米材料（HMNs）因其多金属协同效应，在催化、生物纳米工程及能量转换等领域展现出独特优势。然而，由于需协调不同元素的理化性质，传统合金化过程常依赖高温高压、设备复杂，且难以扩展至超10种元素系统。研究者提出一种常温常压下的碳氢燃料火焰合成策略，通过燃烧掺杂金属前驱体的烃类燃料（如石蜡），利用火焰从1800 K至环境温度的自然梯度，实现多种金属的均匀合金化。该方法操作简单，无需专用设备，通过棉芯毛细作用实现前驱体迁移与热解反应，显著区别于传统静态热解。调控金属种类、浓度及有机掺杂剂，可合成最多含25种金属的HMNs，粒径可调，分散于30-50 nm的洋葱状碳骨架中。所制材料在H₂O₂等催化反应中表现优异，分子动力学模拟表明温度梯度在形成稳定合金结构中起关键作用，为构建高性能、多功能纳米催化剂提供了新路径。

图文解析

图1 | 可调组分的高熵含金属纳米材料合成与表征。

图2 | 从单原子到纳米颗粒的转变

图3 |纳米蜡烛灰负载高熵单原子

图4 |火焰合成高熵合金纳米库

图5 |金属-蜡烛灰聚集动力学模拟

总结与展望

本研究通过调控金属的组成和浓度，以及引入有机掺杂剂，构建了一个包含多种高熵金属纳米材料（HMNs）的材料库，包括金属单原子（SAs）、合金氧化物纳米颗粒（NPs）和杂原子掺杂金属-碳烟纳米颗粒。这些HMNs最多可包含多达25种不同的金属元素。通过该方法合成的HMNs尺寸可调（从单原子到金属纳米颗粒），且均匀分散在30–50 nm尺度的纳米级“洋葱状”碳烟结构上，具有可调的润湿性（从液滴钉扎到液滴滚动）。该方法不仅在成分调控上具有高度灵活性，而且实验操作简便，有助于精确设计具备高活性与结构稳定性的电催化剂，适用于如过氧化氢（H₂O₂）生产等工业过程。反应分子动力学模拟表明，火焰中的天然温度梯度对于合金纳米颗粒的形成至关重要。在该过程中，分解后的金属前驱体与多环芳烃（PAHs）先发生反应结合，随后PAHs发生堆叠与碳烟聚集，最终金属合金在碳烟纳米结构内融合成簇，形成纳米颗粒。该火焰合成技术具有诸多优势：无需外部能量即可实现高温；可在开放空气环境中操作；材料组成可灵活定制；可适用于多种前驱体；并具备良好的科学与工业应用前景。因此，该方法为多组分材料设计提供了一个通用平台，极大扩展了高熵金属纳米材料的合成工具箱，并拓展了其在多种应用领域的潜力，如自清洁、氧/二氧化碳电还原反应、以及有机物的光热转化等。

通讯作者介绍

潘帅军教授，湖南大学化学化工学院教授、博士生导师、岳麓学者，湖南省芙蓉学者、国家级高层次青年人才项目入选者。于湖南大学和墨尔本大学分别获得工学和哲学博士学位。研究方向：功能高分子、能源化工、功能可控表界面。迄今，已在Nat. Mater.、Nat. Chem.等国际知名学术期刊上发表论文70余篇，其中，以第一作者以及通讯在Nat. Chem. （1篇），Nat. Mater.（1篇）、J. Am. Chem. Soc.（2篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（3篇）、Adv. Funct. Mater.（1篇）、Adv. Sci.（2篇）、AIChE J.（1篇）、Chem. Eng. J.（1篇）、Sci. China Chem.（1篇）等发表研究论文20余篇。

Frank Caruso院士，英国皇家科学院院士，澳大利亚科学院、工程院双院院士；汤森路透2014年全球最具影响力的科学头脑，2014汤森路透全球高引科学家（材料学，第17名)，2020年全球前2%顶尖科学家榜单（纳米科学与纳米技术领域，全球第12名，澳洲第一名)，Chem. Mater. 执行主编。

文章链接：

已收藏 0

点赞 3