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清华大学连发两篇Nature!

2025-06-03
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iNature

空气污染通过各种复杂的相互作用影响气候。它扰乱了地球的辐射能量平衡,改变了大气的氧化能力,而氧化能力决定了甲烷等短期气候因素的寿命。这种动态的一个关键机制是空气污染物对羟基自由基(OH)的影响,羟基自由基是对流层中最重要的氧化剂,约占甲烷化学沉降的90%。然而,对空气污染物、OH和甲烷之间的相互作用在十年时间尺度上的全面量化仍然是不完整的。

2025年5月28日,清华大学郑博团队在Nature在线发表题为“Air pollution modulates trends and variability of the global methane budget”的研究论文,该研究开发了一个综合的观测驱动和模型驱动的方法来量化关键空气污染物的变化如何影响甲烷化学汇和改变甲烷收支。结果表明,从2005年到2021年,对流层臭氧增强、水蒸气增加和一氧化碳水平降低共同导致全球甲烷汇每年增加1.3-2.0 Tg,从而缓冲了大气甲烷的增长率。甲烷吸收汇的增加主要集中在热带地区,并呈现出南北不对称性。甲烷高增长时期通常与空气污染物波动导致的OH水平突然下降有关,特别是在特大野火和新冠肺炎疫情等极端事件期间。该研究揭示了O3污染控制和OH介导的甲烷去除之间的权衡,并强调了大面积野火增加一氧化碳排放的风险。

此外,2025年5月28日,清华大学龙笛团队在Nature在线发表题为“Global dominance of seasonality in shaping lake-surface-extent dynamics”的研究论文,该研究开发了一种基于深度学习的遥感大数据融合技术,实现了全球140万个面积大于0.1平方千米的湖泊在月尺度、30米空间分辨率下的水域面积连续监测。研究发现:季节性变化是主导全球湖泊水域面积动态的最核心机制,其空间分布与全球人口分布高度一致,反映出人类活动与湖泊季节性水文过程间紧密的耦合关系。


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作为第二大温室气体,自2007年以来,全球甲烷(CH4)水平急剧增加。除了人类活动和湿地排放,与OH的反应也是调节全球CH4排放趋势和变化的一个关键因素。对流层OH的寿命很短,只有几秒钟,而且极易与活性微量气体空气污染物发生反应,如一氧化碳(CO)、臭氧(O3)、氮氧化物(氮氧化合物= NO + NO2)和非甲烷挥发性有机化合物(NMVOCs)。自1990年以来,为保护公众健康和生态系统,全世界都在加紧努力减少空气污染物。这就提出了一个问题:近几十年来,空气污染的变化如何影响了OH对全球CH4的清除。要解决这个问题,需要全面、详细地量化各种空气污染物对OH和CH4的全球化学吸收量的影响。

对流层OH主要通过水蒸气(H2O(g))与受激氧原子(O(D))的反应以及氮氧化物(NO)与氢过氧自由基(HO2)和有机过氧自由基(RO2)的反应产生。O(D)由O3 (λ < 340 nm)的光解产生,并受上空O3的影响。对流层OH的主要吸收汇包括它与CO、CH4和NMVOCs的反应,以及自由基-自由基反应,其中CO主要清除OH 。这些化学反应的变化控制着对流层OH的丰度,这可以通过大气化学模型进行诊断。然而,这些模型经常显示模拟的和观察到的污染物浓度之间的差异,表明模型传输和化学机制的潜在缺陷或所用排放数据库的不确定性。正在利用空气污染物的卫星观测数据,根据OH接近度、机器学习方法和简化的稳态方法,调查OH变化。尽管这些方法对于预测OH的时空变化是有效的,但是它们在将这些变化归因于特定的OH前体时有局限性。

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对流层OH浓度和CH4增长率的逐年变化(图源自Nature)


该研究开发了一种综合的观测驱动和模型驱动方法,以重建2005年至2021年由主要OH前体引起的全球对流层OH变化,包括CO、O3、CH4、氮氧化合物(如果没有特别提及,指氮氧化合物边界)、总O3 (TCO3)和H2O(g)(方法)。通过整合最先进的大气成分场和模型工具,诊断了主要OH前体变化对全球OH水平的影响,为其时空变化、驱动因素和对CH4收支的影响提供了新的见解。


参考信息:
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09004-z

https://www.nature.com/articles/s41586-025-09046-3


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