华南理工大学又发Nature，解决一项世纪难题！

2022-11-14

21093

2022年11月9日，华南理工大学顾成团队与日本京都大学Susumu Kitagawa团队合作在Nature杂志在线发表题为“Separating water isotopologues using diffusion-regulatory porous materials”的研究论文，该研究报道了通过构建两个多孔配位聚合物——多孔配位聚合物(PCPs)或金属有机框架(metal–organic frameworks, MOFs)的动态特性，在室温下高效分离水同位素的方法，其中框架内的触发器分子运动提供了扩散调节功能。来宾流量受收缩孔隙孔上动态门的局部运动调节，从而放大了水同位素扩散速率的微小差异。

同位素体是指化学组成完全相同、仅在同位素组成上有差别的化合物。由于完全相同的化学性质和极其相似的物理性质，同位素体的分离是人类科学的一项基础且重大的挑战。

以水同位素体为例，D2O是一种稳定非放射性的水同位素体，在科学研究、军事、核能和医疗等领域发挥着不可替代的关键作用。天然水中只有约0.015%的D2O，然而H2O和D2O化学性质和分子动力学直径完全相同，沸点仅差1 K。

更难的是，由于在H2O和D2O混合物中通过质子交换化学平衡会生成HDO，导致水同位素体的混合物永远都是三种组分共存，极大的增加了分离难度。因此从1931年发现D2O至今，如何将H2O和D2O有效分离被认为是一项“世纪难题”。

华工这项研究证明了在室温下两种PCPs中水同位素的有效区分，放大了它们的扩散速率差异。TPD实验证明了基于动力学的H2O/HDO/D2O三元混合物的蒸汽分离，在298 K时水分离系数高达210左右。这些突出的分辨特征归因于其潜在的机制，即DLDM机制，该机制是由超小孔径和栅极组分的局部动力学共同实现的。这一原理可以更广泛地适用于与各种吸附剂一起使用，以有效地识别同位素。